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硬碳因其成本低廉、氧化還原電位適宜以及優(yōu)異的儲(chǔ)鈉性能,已成為鈉離子電池的首選負(fù)極材料。然而,盡管通過(guò)孔結(jié)構(gòu)調(diào)控等策略能夠提升可逆容量,但這些方法往往會(huì)導(dǎo)致材料壓實(shí)密度的下降,從而限制體積能量密度并阻礙其大規(guī)模應(yīng)用。因此,如何平衡孔結(jié)構(gòu)優(yōu)化與電極密度保持之間的協(xié)同關(guān)系,并深入探究其相互作用機(jī)制,對(duì)推動(dòng)硬碳負(fù)極在實(shí)用化鈉離子電池中的發(fā)展至關(guān)重要。
近日,我?;膶W(xué)院吳星樵/侴術(shù)雷聯(lián)合浙江大學(xué)范修林提出了一種硬碳負(fù)極的多尺度孔調(diào)控策略,有效解決了兼顧高比容量與高體積容量這一長(zhǎng)期存在的難題。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與理論計(jì)算表明,在水熱過(guò)程中,乙酸改變了水熱炭的疏水性,促進(jìn)了分散性球形顆粒的形成,并提升了材料的壓實(shí)密度。預(yù)孔工程策略可增加水熱炭的自由體積與開(kāi)放孔結(jié)構(gòu):其中,酯化反應(yīng)形成的自由體積有利于最終硬碳中封閉孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)建,而氧化刻蝕產(chǎn)生的開(kāi)放孔則便于硬碳后續(xù)形成微孔結(jié)構(gòu)。得益于對(duì)硬碳材料微觀(guān)與介觀(guān)尺度的雙重調(diào)控,該材料展現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能,其可逆容量達(dá) 375.40 mAh/g,首次庫(kù)倫效率達(dá) 90.10%。當(dāng)厚電極受到更高壓實(shí)處理時(shí),其球形形貌使其仍能保持較高的克容量(359.49 mAh/g),同時(shí)體積比容量得到提升(390.30 mAh/cm3)。與普魯士藍(lán)正極組裝成扣式全電池時(shí),電池能量密度高達(dá) 318.44 Wh/kg。值得注意的是,在宏觀(guān)層面闡明了在低電位下,實(shí)驗(yàn)室規(guī)模與實(shí)際應(yīng)用級(jí)電極中鈉嵌入及孔填充過(guò)程背后的機(jī)制,為開(kāi)發(fā)高能量密度鈉離子電池提供了寶貴指導(dǎo)。該研究成果以" High-Compaction Spherical Carbon with Tunable Rich Pore Structures for Efficient Sodium Storage"為題,發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《Advanced Materials》上。我校為第一通訊單位,第一作者是我?;膶W(xué)院2025屆碩士陳青杭。我校化材學(xué)院吳星樵博士、侴術(shù)雷教授、及浙江大學(xué)范修林教授為論文共同通訊作者。相關(guān)工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金,浙江省自然科學(xué)基金等基金的資助。
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