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在現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)的推動(dòng)下,不斷加速的工業(yè)革命嚴(yán)重依賴(lài)不可再生的化石燃料,導(dǎo)致大量溫室氣體排放。在過(guò)去二十年中,大氣中二氧化碳(CO2)的濃度顯著增加,達(dá)到近420 ppm,年增長(zhǎng)率為0.5%,并且這種上升軌跡仍在繼續(xù)。與此同時(shí),全球平均氣溫也出現(xiàn)了明顯的波動(dòng),其中2001年至2023年期間氣溫上升了0.5 oC。因此,開(kāi)發(fā)有效去除大氣中CO2的技術(shù)迫在眉睫。電化學(xué)CO2還原反應(yīng)(eCO2RR)作為一項(xiàng)新興技術(shù),由于可在溫和條件下運(yùn)行、生產(chǎn)可選擇產(chǎn)品以及與可再生能源集成等優(yōu)勢(shì),引起了廣泛的研究興趣。更令人高興的是,隨著光伏和風(fēng)力發(fā)電快速發(fā)展,電力成本不斷下降,使電化學(xué)驅(qū)動(dòng)的CO2減排在經(jīng)濟(jì)上變得可行。
在過(guò)去十年中,eCO2RR在選擇性生產(chǎn)一碳(C1)產(chǎn)品方面取得了重大突破,在生產(chǎn)價(jià)值更高的多碳(C2+)產(chǎn)品方面也取得了一些進(jìn)展,如乙烯、乙醇、乙酸和正丙醇。由于復(fù)雜的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移(PCET)機(jī)理和有限的高效電催化劑,實(shí)現(xiàn)C2+產(chǎn)物的高選擇性遠(yuǎn)比C1產(chǎn)物更具挑戰(zhàn)性。在C2+產(chǎn)物中,乙烯是一種重要的工業(yè)原料,也是目前eCO2RR中唯一能實(shí)現(xiàn)相對(duì)高選擇性的產(chǎn)品。
圖1:催化劑設(shè)計(jì)、CO2捕獲與分離、乙烯工業(yè)應(yīng)用的示意圖
盡管乙烯在相對(duì)較低的電流密度下可以實(shí)現(xiàn)高法拉第效率(FE),但在工業(yè)電流密度下大幅提高乙烯的選擇性和穩(wěn)定性仍然是艱巨的挑戰(zhàn)。為了促進(jìn)eCO2RR在乙烯生產(chǎn)中的工業(yè)應(yīng)用,必須通過(guò)了解最近的進(jìn)展、存在的挑戰(zhàn)和未來(lái)的方向來(lái)確定關(guān)鍵戰(zhàn)略和潛在的解決方案。本文從催化劑的形貌、結(jié)晶、氧化態(tài)、缺陷、成分、表面工程等角度出發(fā),總結(jié)和討論了eCO2RR制乙烯的最新創(chuàng)新設(shè)計(jì)策略。隨后,概述了相關(guān)重要的先進(jìn)技術(shù),如CO2捕獲、產(chǎn)物分離和下游反應(yīng)等,這些技術(shù)對(duì)于推動(dòng)eCO2RR轉(zhuǎn)化為乙烯的實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要。最后,提出了一個(gè)集二氧化碳捕獲、轉(zhuǎn)化、儲(chǔ)存和利用于一體的溫室模型,為eCO2RR制乙烯提出了一個(gè)理想的前景方向。
該綜述以“Electrocatalytic CO2 Reduction to Ethylene: From Advanced Catalyst Design to Industrial Applications”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊?Advanced Materials?期刊上。溫州大學(xué)為第一通訊單位,我?;膶W(xué)院2021級(jí)碩士生陸天睿、溫州大學(xué)博士后徐婷為共同第一作者,我?;膶W(xué)院呂晶晶教授、王正軍博士、王舜教授為共同通訊作者。
【原文鏈接】:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202310433
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