近日，溫州大學(xué)計(jì)算機(jī)與人工智能學(xué)院Jonathan P. Mailoa團(tuán)隊(duì)在國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Communications發(fā)表題為《3T-VASP: fast ab-initio electrochemical reactor via multi-scale gradient energy minimization》的研究論文。Jonathan P. Mailoa為論文第一作者，Jonathan P. Mailoa、騰訊量子實(shí)驗(yàn)室張勝譽(yù)博士為論文共同通訊作者。

密度泛函理論（DFT）等從頭算方法對(duì)于基礎(chǔ)原子級(jí)研究具有重要作用，并廣泛應(yīng)用于許多科學(xué)領(lǐng)域，包括發(fā)現(xiàn)電化學(xué)反應(yīng)副產(chǎn)物。然而，發(fā)現(xiàn)罕見(jiàn)的電化學(xué)反應(yīng)副產(chǎn)物可能需要許多DFT步驟，這限制了DFT的可擴(kuò)展性。

圖1：多尺度分層張量變換（3T）弛豫過(guò)程及其應(yīng)用

圖2：3T弛豫在FAPbI₃表面空位缺陷位點(diǎn)上的軟盤(pán)有機(jī)負(fù)離子

圖3：使用3T能量弛豫快速進(jìn)行鋰離子電池電解液還原反應(yīng)

圖4：使用3T能量弛豫快速進(jìn)行鋰離子電池電解液氧化反應(yīng)

圖5：微群和宏群結(jié)構(gòu)的分層分割示意圖

論文介紹了一種名為3T-VASP的新型多尺度梯度能量最小化方法，用于快速?gòu)念^算電化學(xué)反應(yīng)副產(chǎn)物的生成。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)該方法在少量從頭算能量最小化步驟內(nèi)成功模擬了復(fù)雜的電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程，顯著提高了計(jì)算效率，并在鋰離子電池電解液中驗(yàn)證了數(shù)百種實(shí)驗(yàn)已知的電化學(xué)副產(chǎn)物。

該研究提出了一種無(wú)需機(jī)器學(xué)習(xí)訓(xùn)練數(shù)據(jù)的從頭算方法，能夠直接應(yīng)用于新化學(xué)物質(zhì)，對(duì)于探索低溫依賴(lài)性的基本電化學(xué)反應(yīng)副產(chǎn)物具有重要意義。這一方法的應(yīng)用前景廣闊，尤其是在電池SEI層形成、催化劑表面反應(yīng)以及半導(dǎo)體器件表面涂層沉積與降解等復(fù)雜系統(tǒng)化學(xué)反應(yīng)的研究中，有望提高計(jì)算效率并加速新材料的發(fā)現(xiàn)和開(kāi)發(fā)。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-54453-1